Questo è un forum
python, hai presente?

Comunque, pur non conoscendo VB.net ed il suo controllo datagrid, mi ricordo (vagamente) il datagrid del visualbasic pre .net.
Stai "costruendo" una nuova riga : prova a far così:
1 - prima della costruzione della riga, definisci TRE valori dipendenti dalla situazione da inserire, p.e., considerando la seconda riga del Tuo screen :
v1 = ""
v2 = "X"
v3 = ""
2 - allacostruzione della nuova riga inserisci tutti e tre i valori, una cosa così :
DataGridView2.Rows.Add(v1, v2, v3)
penso che dovrebbe funzionare
3 - trovati la documentazione di DataGrigView e studiatela per imparare a grstire righe e colonne.
Ciao